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摘要

韓國(guó)蔚山科學(xué)技術(shù)院(UNIST)的 Sang Kyu Kwak 教授和 Changduk Yang 教授團(tuán)隊(duì)在Science期刊發(fā)表最新研究成果，開(kāi)發(fā)出兩種氟化Spiro-OMeTAD異構(gòu)體(Spiro-mF和Spiro-oF)作為空穴傳輸材料(HTM)，用于制備高效穩(wěn)定的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池(PSCs)。基于Spiro-mF的器件實(shí)現(xiàn)了24.82%的高效率(認(rèn)證效率24.64%)，電壓損失僅為 0.3 V，并在高濕度環(huán)境下展現(xiàn)出優(yōu)異的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

本研究使用設(shè)備
光焱科技

REPS鈣鈦礦與有機(jī)光伏Voc損耗分析系統(tǒng)

研究背景

近年來(lái)，鈣鈦礦太陽(yáng)能電池(PSCs)因其高效率、低成本等優(yōu)勢(shì)，成為光伏領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。PSCs的效率不斷攀升，認(rèn)證效率已超過(guò)25%。然而，PSCs的長(zhǎng)期穩(wěn)定性仍然是制約其商業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵瓶頸。

目前應(yīng)用廣泛的PSCs空穴傳輸材料(HTM)是Spiro-OMeTAD。Spiro-OMeTAD需要摻雜才能實(shí)現(xiàn)高效的空穴提取和足夠的電導(dǎo)率，但常用的摻雜劑具有吸濕性，會(huì)影響器件的穩(wěn)定性。因此，開(kāi)發(fā)新型HTM材料，特別是具有高效率和良好穩(wěn)定性的無(wú)摻雜HTM，對(duì)于推動(dòng)PSCs的商業(yè)化應(yīng)用至關(guān)重要。

研究方法

該研究采用分子設(shè)計(jì)策略，通過(guò)氟化Spiro-OMeTAD合成了兩種新型HTM材料：Spiro-mF和Spiro-oF。研究人員利用核磁共振光譜(NMR)、差示掃描量熱法(DSC)、紫外-可見(jiàn)吸收光譜、循環(huán)伏安法(CV)、密度泛函理論(DFT)計(jì)算等手段對(duì)Spiro-mF和Spiro-oF的分子結(jié)構(gòu)、光電性質(zhì)和能級(jí)結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。

隨后，研究人員制備了基于Spiro-OMeTAD、Spiro-mF和Spiro-oF的PSCs，并利用太陽(yáng)光模擬器、量子效率測(cè)試系統(tǒng)、穩(wěn)態(tài)/時(shí)間分辨光致發(fā)光光譜儀、電化學(xué)阻抗譜儀等設(shè)備對(duì)器件的性能進(jìn)行了測(cè)試。此外，研究人員還利用分子動(dòng)力學(xué)(MD)模擬研究了Spiro-mF和Spiro-oF在鈣鈦礦表面的吸附行為。

研究結(jié)果與討論
研究結(jié)果表明，氟化可以降低Spiro-OMeTAD的HOMO和LUMO能級(jí)，并拓寬其光學(xué)帶隙，有利于提高器件的開(kāi)路電壓(Voc)和短路電流密度(Jsc)。此外，氟化還能增強(qiáng)HTM的疏水性，提高器件的耐濕性。

基于Spiro-mF的PSCs實(shí)現(xiàn)了24.82%的高效率(認(rèn)證效率24.64%)，電壓損失僅為 0.3 V，是目前報(bào)道的PSCs中低的電壓損失。這表明Spiro-mF能夠有效地提取空穴并抑制非輻射復(fù)合。

此外，Spiro-mF基器件還展現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。在50%相對(duì)濕度環(huán)境下，未封裝的Spiro-mF基器件在500小時(shí)后仍能保持87%的初始效率，而Spiro-OMeTAD基器件的效率則下降到60%。

分子動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)果表明，Spiro-mF比Spiro-oF和Spiro-OMeTAD更容易吸附在鈣鈦礦表面，并且其芴單元更容易與鈣鈦礦表面接觸。Spiro-mF在鈣鈦礦表面形成層狀堆積結(jié)構(gòu)，空穴傳輸積分更高，更有利于空穴傳輸。

結(jié)論與展望

該研究開(kāi)發(fā)的氟化Spiro-OMeTAD異構(gòu)體為制備高效穩(wěn)定的PSCs提供了一種promising的策略。Spiro-mF基器件展現(xiàn)出優(yōu)異的效率和穩(wěn)定性，并具有較低的電壓損失，為PSCs的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用提供了新的思路。

未來(lái)，可以通過(guò)進(jìn)一步優(yōu)化材料設(shè)計(jì)和器件結(jié)構(gòu)，例如：

探索其他氟化位點(diǎn)和氟原子數(shù)量對(duì)HTM性能的影響。

開(kāi)發(fā)新型無(wú)摻雜HTM材料，進(jìn)一步提高器件穩(wěn)定性。

優(yōu)化鈣鈦礦/HTM界面，提高電荷提取效率和抑制界面復(fù)合。

相信隨著研究的深入，PSCs的性能將會(huì)進(jìn)一步提升，其商業(yè)化應(yīng)用前景也將更加光明。

本文參數(shù)圖:

原文出處:SCIENCE25 Sep 2020 DOI: 10.1126/science.abb7167

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